Abstract
In der Natur ist pyrogener Kohlenstoff (PyC) sehr weit verbreitet aufgrund seiner stabilen Eigenschaften und der daraus resultierenden langen Verweilzeiten. Zudem dürfte der Anteil von PyC künftig durch häufigere Vegetationsbrände und dem grossskaligen Verbrennen von fossilen Energieträgern noch zunehmen. Pyrogener Kohlenstoff wird auch bei der Verkohlung von organischen Abfällen hergestellt, die als Biokohlen zur Verbesserung der Bodeneigenschaften und zur Kohlenstoffspeicherung immer häufiger dem Boden zugeführt werden. Schliesslich stellt das Aufkommen der Nanotechnologie eine weitere Quelle dar, die PyC ähnliche Verbindungen in die Umwelt freisetzen könnte. Aus all diesen Gründen ist es enorm wichtig, diese pyrogenen Substanzen zu detektieren, zu charakterisieren und zu quantifizieren, damit wir Einsichten über ihre Eigenschaften und ihr Verhalten in der Natur erhalten.
Diese Dissertation beschreibt die Verbesserung und Konsolidierung einer Methode, die Benzol Polycarboxylische Säuren (BPCA) als molekulare Marker für PyC nutzt. Zuerst wurde die Methode selbst gründlich verbessert in Bezug auf universelle Anwendbarkeit, einfachere Durchführung, verbesserte Reproduzierbarkeit und kleinere Probemengen. In einem nächsten Schritt wurde die verbesserte BPCA Methode im Kontext zweier Umweltfallstudien angewandt um ihre Relevanz und Plausibilität für die PyC Forschung zu prüfen. In einem dritten Schritt wurde untersucht, ob sich die verbesserte BPCA Methode für die Isolierung und komponentenspezifische Isotopenanalyse von PyC eignet. Schliesslich führten wir noch zwei methodische Studien unter Einbezug von weiteren PyC Methoden durch um das Potenzial der BPCA Methode für die PyC Charakterisierung zu evaluieren.
Wir konnten zeigen, dass die verbesserte BPCA Methode ein extrem nützliches und vielseitiges Instrument für die PyC Forschung darstellt. Die Methode ermöglicht nun hochrobuste Abschätzungen von PyC Mengen in allen möglichen Umweltproben währendem die erforderlichen Probemengen und der Analyseaufwand signifikant reduziert werden konnten. Daraufhin wurden in zwei Fallstudien auch äusserst plausible und relevante Daten erhoben, die zur Rekonstruktion der Feuergeschichte und zum Verständnis des Bodenkohlenstoffumsatzes einen wesentlichen Beitrag leisteten. Die verbesserte BPCA Methode eignet sich zudem tatsächlich hervorragend für die komponentenspezifische Isotopenanalyse von PyC, was ihre Anwendungsmöglichkeiten nochmals deutlich erweitert. Schliesslich wurde die BPCA Methode auch erfolgreich mit anderen PyC Charakterisierungsmethoden in Verbindung gebracht. In diesem Rahmen konnte sie ihre Nützlichkeit zur Erfassung von aromatischen Merkmalen in PyC erfolgreich unter Beweis stellen.
Die verbesserte BPCA Methode deckt nun das Potenzial dieses molekularen Marker Ansatzes umfassend ab, was sie zum jetzigen Zeitpunkt zu einer der vielseitigsten PyC Methoden überhaupt macht. Damit kann die in dieser Dissertation entwickelte Methode einen wichtigen Beitrag zur Forschung an PyC in unterschiedlichsten Disziplinen leisten. Mögliche Anwendungsbereiche sind beispielsweise die Erforschung von PyC in verschiedenen Bodenfraktionen, was Aufschluss über die Stablisierungsmechanismen von PyC geben könnte oder aber die verfeinerte Messung von Feuerrückständen in Sedimenten, was zu neuen Einsichten im Feld der Pyrogeographie führen dürfte.
Wiedemeier, Daniel B