Header

UZH-Logo

Maintenance Infos

Electron dynamics in low-dimensional surfaces studied by time-resolved photoelectron spectroscopy


Leuenberger, Dominik. Electron dynamics in low-dimensional surfaces studied by time-resolved photoelectron spectroscopy. 2012, University of Zurich, Faculty of Science.

Abstract

In this thesis, time-resolved photoelectron spectroscopy was used for the investigation of electron dynamics in low-dimensional surfaces and interfaces. An atomic layer of hexagonal boron nitride (h-BN) on top of a Ni(111) surface serves as model system for a two-dimensional metal-insulator interface. Previous time-resolved two-photon photoemission (TR-2PPE) measurements revealed two unoccupied electronic states, both with remarkable long lifetimes in the order of hundred femtoseconds. The first state is a so called interface state which is spatially located between the boron nitride layer and the nickel surface. It was predicted by both density functional theory and calculations within the dielectric continuum model, respectively. Resonant two-photon photoemission (2PPE) was used in order to tackle the binding energy and dispersion of this state. A large difference in binding energy of 190 meV, found from direct comparison between the 2PPE measurements and corresponding results from inverse photoemission, is discussed in terms of an excitonic excitation at the h-BN/Ni(111) interface. The second unoccupied feature in the TR-2PPE spectra from h-BN/Ni(111) belongs to the Rydberg series of image potential states (IPS). Spatially located a few Angström in front of the surface the lowest lying image potential state turns out to be sensitive on the sample temperature dependent ferromagnetic phase transition across the Curie temperature of Ni. Based on this finding a h-BN/Ni(111) film was initially excited by means of an intense infrared laser pulse. A transient change of the energy position of the IPS within the first 300 fs after excitation by the infrared pump pulse is discussed in terms of ultrafast demagnetization of the Ni substrate. Space-charge simulations were performed in order to disentangle the transient energy shifts caused by electron-dynamics in the solid from the spectral distortions caused by mutual Coulomb repulsions of the photoelectrons in vacuum. The 'machine part' of this thesis mainly consists of the commissioning and characterization of an elliptical display analyzer (EDA) for low energy laser pulses. This parallel data acquisition scheme paved the way for circular dichroism experiments in the angular distribution (CDAD) without the interference of photoemission matrix elements. The spin-splitting of the quasi one-dimensional surface state of the Bi(114) surface was revealed by CDAD using the EDA, in agreement with the results of previous spin- and angle-resolved photoemission experiments. At last, time- and angle-resolved photoemission measurements from the one-dimensional Bi(114) surface were performed. The transient hot electron population in the Bi conduction band, created by absorption of an intense infrared laser pulse, relaxes by means of electron-electron and electron- phonon scattering processes on a femtosecond time scale. The excitation of coherent optical phonons at the Bi(114) surface leads to periodic modifications of the time-resolved photoelectron spectra on a picosecond time scale. From comparison with theoretical phonon dispersion calculations the strong periodic modification of the time-resolved photoelectron spectra have been identified to be caused mainly by optical phonons, with a frequency of 0.7 THz, forming a standing wave along the atomic rows of the vicinal Bi(114) surface.
Zusammenfassung In der vorliegenden Doktorarbeit wurden dynamische elektronische Prozesse in niedrig dimensionalen Oberflächen mit Hilfe von zeitaufgelöster Photoelektronen-Spektroskopie untersucht. Eine monoatomare Schicht von hexagonalem Bornitrid (h-BN) auf einer Ni(111) Oberfläche diente als Modellsystem für eine zweidimensionale Isolator- Metall-Grenzfläche. Frühere Experimente zeigten die Existenz von zwei unbesetzten elektronischen Zuständen, beide mit beachtlich langen Lebensdauern von mehreren hundert Femtosekunden. Der erste Zustand ist ein sogenannter Interface-Zustand, der räumlich zwischen der Nickel Oberfläche und der Bornitrid Schicht lokalisiert ist und mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie und des dielektrischen Kontinuumsmodells vorhergesagt wurde. Resonante Zwei-Photo-Photoemissionsmessungen (2PPE) erlauben es, die Bindungsenergie und die Dispersion des besagten Zustandes mit hoher Genauigkeit zu vermessen. Die gefundene Abweichung von 190 meV im Vergleich zu früheren inversen Photoemissionsmessungen wird im Rahmen einer exitonischen Anregung in der h-BN/Ni (111) Schnittstelle diskutiert. Der zweite unbesetzte Zustand ist ein sogenannter Bildladungszustand, der nur wenige Angström vor der Oberfläche lokalisiert ist. Temperaturabhängige 2PPE-Messungen zeigen, dass der Zustand empfindlich auf den ferromagnetischen Phasenübergang der Nickel Oberfläche reagiert. Gestützt auf diesen Befund wurden zeitaufgelöste Messungen mit intensiven Infrarot-Laserpulsen durchgeführt. Eine transiente Verschiebung der Bindungsenergie des Bildladungszustandes innerhalb von 300 Femtosekunden nach der Einwirkung des Infrarot-Laserpulses könnte ein Hinweis auf die ultraschnelle Demagnetisierung der Nickeloberfläche sein. Um diese kleinen Effekte aus den Rohdaten extrahieren zu können, wurden Simulationen der störenden spektralen Verbreiterungen und Verschiebungen, verursacht durch abstossende Coulombkräfte unter den Photoelektronen im Vakuum, gerechnet. Der experimentelle Hauptteil dieser Arbeit beinhaltet die Inbetriebnahme und Charakterisierung eines Ellipsoidalen Display Analysators (EDA) für niederenergetische Laserpulse. Der EDA erlaubt eine parallele Datenakquisition und ermöglicht somit Zirkular-Dichroismus Experimente in der Winkelverteilung von Photoelektronen ohne die beeinträchtigen Effekte von Photoemissions-Matrixelementen. Als Beispiel dafür wurde der spin- aufgespaltene eindimensionale Oberflächenzustand der Bi(114) Oberfläche aufgelöst. Schliesslich wurde auf dieser vizinalen Bi(114) Oberfläche mit Hilfe von zeitaufgelöster Photoemission die Dynamik von kurzlebigen Elektronenpopulationen studiert. Die Absorption eines intensiven Infrarot-Laserpulses resultiert in einer angeregten Besetzung des Bi Leitungsbands, die durch Elektron-Elektron und Elektron-Phonon Streuprozesse zerfällt. Dabei werden kohärente Gitterschwingungen angeregt, welche die zeitabhängigen Photoelektronenspektren periodisch auf einer Pikosekunden Zeitskala modulieren. Durch den Vergleich mit gerechneten Dispersionskurven von Gitterschwingungen in Bi konnte die gefundene Mode mit einer Frequenz von 0.7 THz als eine kohärent angeregte stehende Welle entlang der atomaren Reihen der Bi(114) Oberfläche identifiziert werden.

Abstract

In this thesis, time-resolved photoelectron spectroscopy was used for the investigation of electron dynamics in low-dimensional surfaces and interfaces. An atomic layer of hexagonal boron nitride (h-BN) on top of a Ni(111) surface serves as model system for a two-dimensional metal-insulator interface. Previous time-resolved two-photon photoemission (TR-2PPE) measurements revealed two unoccupied electronic states, both with remarkable long lifetimes in the order of hundred femtoseconds. The first state is a so called interface state which is spatially located between the boron nitride layer and the nickel surface. It was predicted by both density functional theory and calculations within the dielectric continuum model, respectively. Resonant two-photon photoemission (2PPE) was used in order to tackle the binding energy and dispersion of this state. A large difference in binding energy of 190 meV, found from direct comparison between the 2PPE measurements and corresponding results from inverse photoemission, is discussed in terms of an excitonic excitation at the h-BN/Ni(111) interface. The second unoccupied feature in the TR-2PPE spectra from h-BN/Ni(111) belongs to the Rydberg series of image potential states (IPS). Spatially located a few Angström in front of the surface the lowest lying image potential state turns out to be sensitive on the sample temperature dependent ferromagnetic phase transition across the Curie temperature of Ni. Based on this finding a h-BN/Ni(111) film was initially excited by means of an intense infrared laser pulse. A transient change of the energy position of the IPS within the first 300 fs after excitation by the infrared pump pulse is discussed in terms of ultrafast demagnetization of the Ni substrate. Space-charge simulations were performed in order to disentangle the transient energy shifts caused by electron-dynamics in the solid from the spectral distortions caused by mutual Coulomb repulsions of the photoelectrons in vacuum. The 'machine part' of this thesis mainly consists of the commissioning and characterization of an elliptical display analyzer (EDA) for low energy laser pulses. This parallel data acquisition scheme paved the way for circular dichroism experiments in the angular distribution (CDAD) without the interference of photoemission matrix elements. The spin-splitting of the quasi one-dimensional surface state of the Bi(114) surface was revealed by CDAD using the EDA, in agreement with the results of previous spin- and angle-resolved photoemission experiments. At last, time- and angle-resolved photoemission measurements from the one-dimensional Bi(114) surface were performed. The transient hot electron population in the Bi conduction band, created by absorption of an intense infrared laser pulse, relaxes by means of electron-electron and electron- phonon scattering processes on a femtosecond time scale. The excitation of coherent optical phonons at the Bi(114) surface leads to periodic modifications of the time-resolved photoelectron spectra on a picosecond time scale. From comparison with theoretical phonon dispersion calculations the strong periodic modification of the time-resolved photoelectron spectra have been identified to be caused mainly by optical phonons, with a frequency of 0.7 THz, forming a standing wave along the atomic rows of the vicinal Bi(114) surface.
Zusammenfassung In der vorliegenden Doktorarbeit wurden dynamische elektronische Prozesse in niedrig dimensionalen Oberflächen mit Hilfe von zeitaufgelöster Photoelektronen-Spektroskopie untersucht. Eine monoatomare Schicht von hexagonalem Bornitrid (h-BN) auf einer Ni(111) Oberfläche diente als Modellsystem für eine zweidimensionale Isolator- Metall-Grenzfläche. Frühere Experimente zeigten die Existenz von zwei unbesetzten elektronischen Zuständen, beide mit beachtlich langen Lebensdauern von mehreren hundert Femtosekunden. Der erste Zustand ist ein sogenannter Interface-Zustand, der räumlich zwischen der Nickel Oberfläche und der Bornitrid Schicht lokalisiert ist und mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie und des dielektrischen Kontinuumsmodells vorhergesagt wurde. Resonante Zwei-Photo-Photoemissionsmessungen (2PPE) erlauben es, die Bindungsenergie und die Dispersion des besagten Zustandes mit hoher Genauigkeit zu vermessen. Die gefundene Abweichung von 190 meV im Vergleich zu früheren inversen Photoemissionsmessungen wird im Rahmen einer exitonischen Anregung in der h-BN/Ni (111) Schnittstelle diskutiert. Der zweite unbesetzte Zustand ist ein sogenannter Bildladungszustand, der nur wenige Angström vor der Oberfläche lokalisiert ist. Temperaturabhängige 2PPE-Messungen zeigen, dass der Zustand empfindlich auf den ferromagnetischen Phasenübergang der Nickel Oberfläche reagiert. Gestützt auf diesen Befund wurden zeitaufgelöste Messungen mit intensiven Infrarot-Laserpulsen durchgeführt. Eine transiente Verschiebung der Bindungsenergie des Bildladungszustandes innerhalb von 300 Femtosekunden nach der Einwirkung des Infrarot-Laserpulses könnte ein Hinweis auf die ultraschnelle Demagnetisierung der Nickeloberfläche sein. Um diese kleinen Effekte aus den Rohdaten extrahieren zu können, wurden Simulationen der störenden spektralen Verbreiterungen und Verschiebungen, verursacht durch abstossende Coulombkräfte unter den Photoelektronen im Vakuum, gerechnet. Der experimentelle Hauptteil dieser Arbeit beinhaltet die Inbetriebnahme und Charakterisierung eines Ellipsoidalen Display Analysators (EDA) für niederenergetische Laserpulse. Der EDA erlaubt eine parallele Datenakquisition und ermöglicht somit Zirkular-Dichroismus Experimente in der Winkelverteilung von Photoelektronen ohne die beeinträchtigen Effekte von Photoemissions-Matrixelementen. Als Beispiel dafür wurde der spin- aufgespaltene eindimensionale Oberflächenzustand der Bi(114) Oberfläche aufgelöst. Schliesslich wurde auf dieser vizinalen Bi(114) Oberfläche mit Hilfe von zeitaufgelöster Photoemission die Dynamik von kurzlebigen Elektronenpopulationen studiert. Die Absorption eines intensiven Infrarot-Laserpulses resultiert in einer angeregten Besetzung des Bi Leitungsbands, die durch Elektron-Elektron und Elektron-Phonon Streuprozesse zerfällt. Dabei werden kohärente Gitterschwingungen angeregt, welche die zeitabhängigen Photoelektronenspektren periodisch auf einer Pikosekunden Zeitskala modulieren. Durch den Vergleich mit gerechneten Dispersionskurven von Gitterschwingungen in Bi konnte die gefundene Mode mit einer Frequenz von 0.7 THz als eine kohärent angeregte stehende Welle entlang der atomaren Reihen der Bi(114) Oberfläche identifiziert werden.

Statistics

Downloads

85 downloads since deposited on 16 Apr 2019
42 downloads since 12 months
Detailed statistics

Additional indexing

Item Type:Dissertation (monographical)
Referees:Osterwalder Jürg, Hengsberger Matthias
Communities & Collections:UZH Dissertations
Dewey Decimal Classification:Unspecified
Language:English
Place of Publication:Zürich
Date:2012
Deposited On:16 Apr 2019 12:53
Last Modified:15 Apr 2021 15:01
Number of Pages:109
OA Status:Green

Download

Green Open Access

Download PDF  'Electron dynamics in low-dimensional surfaces studied by time-resolved photoelectron spectroscopy'.
Preview
Content: Published Version
Language: English
Filetype: PDF
Size: 20MB